Die Klostergründerin, Anna Fraundorfer aus Geltolfing (* 1806 + 1891, später Schwester Angela), versorgte schon in jungen Jahren in ihrem Elternhaus Waisenkinder und kranke Dienstboten. Zusammen mit anderen jungen Frauen erkannte sie die Not der Zeit und bemühte sich, auch auf Anraten ihres geistlichen Begleiters Pfarrer Franz Sales Handwercher aus Oberschneiding, eine klösterliche Gemeinschaft zu gründen.
Am 26. April 1846 erhielt der kleine Kreis junger Frauen von König Ludwig I. die Erlaubnis, eine Gemeinschaft zu gründen. Durch Vermittlung des Pfarrers von Aiterhofen konnten sie ein Grundstück der Pfarrpfründe erwerben bzw. pachten. Dort wurde das erste Gebäude des klösterlichen Vereins errichtet. Der Zweck der klösterlichen Gemeinschaft war von Anfang an die Pflege und Erziehung verwahrloster unehelicher Kinder und die Krankenpflege.
Von Anfang an wurden im Kloster Mädchen unterrichtet und auch betreut. Um die Schwestern selbst für den Lehrerberuf zu qualifizieren, errichtete man eine Lehrerinnenbildunganstalt, aus der bis zum Jahre 1911 24 Lehrerinnen hervorgingen, davon 10 Schwestern.
Auch andere Ausbildungsmöglichkeiten bot das Kloster an. 1913 wurde ein Ausbildungsbetrieb für Näherinnen eingerichtet, 1915 der Unterricht in Buchführung und Maschinenschreiben eingeführt sowie eine Paramentenwerkstätte mit Fahnenanfertigung ins Leben gerufen. 1933 gründete das Kloster eine Haustöchterschule, eine achtklassige Volkshauptschule und einen Kindergarten.
Nach Beginn des 2. Weltkriegs wurde 1941 das Kloster komplett aufgehoben und geräumt. 1942 eröffnete man in den nun leerstehenden Klostergebäuden ein Lazarett. Erst nach Kriegsende konnte die Klostergemeinschaft erneut ihre Räume im Kloster beziehen. Im September 1946 erfolgte die Gründung einer Mittelschule für Mädchen mit Internat, der Vorläuferin der heutigen Angela-Fraundorfer-Realschule.
Die Tätigkeiten der Schwestern erstreckten sich aber über Aiterhofen hinaus. In zeitweise mehr als 15 Filialgemeinschaften wurden Kindergärten geführt, in Pfarreien mitgearbeitet, Nähkurse gehalten und alte Menschen in Altenheimen gepflegt.
Im Jahre 1935 begannen 5 Schwestern eine Mission in Brasilien, die sich über das ganze große Land ausbreitete. Inzwischen gibt es 13 Gemeinschaften, die meisten im Staat Sao Paulo, aber auch seit 2025 eine Gemeinschaft im Bundesstaat Pará im Amazonasgebiet.
Im Jahre 1992 wurden von Brasilien aus eine Gemeinschaft in Bolivien gegründet, die inzwischen zwei Stationen umfasst, CuatroCanadas und Santa Cruz. Junge Frauen aus Brasilien und Bolivien machen inzwischen den Großteil der Schwestern aus, so dass in Brasilien nur noch 2 deutsche Schwestern ihren Lebensabend nach mehr als 60 Jahren in Brasilien verbringen.
Die Gemeinschaft in Deutschland hat inzwischen ihre Niederlassung im Mutterhaus in Aiterhofen. Vor einem Jahr kam eine Brasilianerin hinzu, die die Schwestern unterstützt.